Hasta la colonización
romana no hay una prueba fehaciente que confirme la existencia de este asentamiento en una zona conocida como El Giraldo. Durante la época islámica la proximidad de los Reinos de
Niebla y
Sevilla hacen de Villalba una zona fronteriza y peligrosa. Por esto, a comienzos del s. XII, en época almohade, se construirá un
Castillo en la ladera de la
sierra, conocido como el Castillo de Ostia. En 1248 Fernando III conquista Sevilla y el Aljarafe; Villalba y su castillo caen abatidos por la
Cruz, aunque quedan en zona fronteriza hasta que en 1262 se derrumba el Reino de Niebla. Conquistada Niebla el poder islámico se diluye, pero las tierras villalberas con su castillo quedan deshabitadas. A partir de 1327 comienza un proceso rápido de repoblación. En 1588 se funda un
convento de frailes carmelitas y en 1618 se funda otro de monjas carmelitas calzadas. Estas fundaciones demuestran el empuje socioeconómico de este
pueblo.
El libro 'Expedientes carcelarios de
Villalba del Alcor (
Huelva). Prisión Provincial, 1936-1939' (Facediciones, 2008), de Juan José Antequera Luengo y Juan José Luengo Jiménez, da cuenta de cuantos vecinos sufrieron prisión durante la guerra civil española.
El 23 de agosto de 2012 inauguró el
Museo o Centro de Interpretación de Villalba del Alcor. Luis D. Rojas, nacido en 1948, también es hijo de nuestro pueblo y es conocido por su interés por la interpretación, la
escultura y la pintura.