Pero pronto el
edificio resultó ser insuficiente para el progresivo aumento de alumnos, por lo que en diciembre de 1821 comienza el traslado parcial de la Universidad al
Convento de
San Agustín, conviviendo en él los estudiantes con la comunidad religiosa, hasta que finalmente en 1837, la totalidad del Convento es destinada a la actividad universitaria, tras la desamortización de Mendizábal, que supuso la exclaustración forzosa de los religiosos de la Orden. De este modo, la
Casa Colegio de los Jesuitas se destinó a albergar la sala sectorial, el
salón de
claustros y actos públicos, la
biblioteca, así como los estudios de Latinidad y la
escuela de primeras letras dependientes del
Ayuntamiento de La
Laguna. La Sociedad Patriótica y la Real Sociedad Económica de
Amigos del Pais de
Tenerife también disponían de una sala de
reuniones en este edificio. Pero las múltiples deficiencias que sufre la Universidad, sobre todo debidas a la carencia de medios y profesorado estable, conducen a que se vuelvan a suceder órdenes de reapertura y clausura, hasta que en 1845 se suprime definitivamente por una Real Orden que dejó reducido a diez el número de universidades españolas y dispone la creación en La Laguna del Instituto de
Canarias.