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Regresó a Barcelona por invitación de su obispo, quien lo nombró canónigo. Pero cuando los dominicos llegaron a esa ciudad, le invitaron a ingresar en sus filas y Raimundo, abandonándolo todo, entró a la Orden. Dieciséis años después, en 1238, fue nombrado Superior General, cargo que no pudo rehusar. Durante dos años visitó a pie los conventos de la Orden, después reunió el Capítulo general en Bolonia y presentó su renuncia. Así, a los setenta años de edad pudo regresar a la enseñanza y a la pastoral.