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Con los escritos de sor Ángela, el sacerdote Álvarez elaboró una publicación de las reglas. Sor Ángela entregó a cada monja un ejemplar. 81 Estas fueron aprobadas por el arzobispo Lluch el 8 de mayo de 1879.
El 15 de abril de 1880 siete monjas, acompañadas por sor Ángela y el sacerdote Álvarez, fundaron un convento en Carmona. Fue puesto bajo la protección de san Juan de Dios. Para la inauguración, se celebró una misa solemne en la Iglesia del Salvador y luego se llevó el Santísimo Sacramento a la capilla del convento.
En agosto de 1880 Lluch comunicó a Marcelo Spínola su nombramiento como obispo auxiliar de Sevilla, siendo un colaborador de las hermanas.
Gracias a las donaciones de varios benefactores, entre los cuales estaba el arzobispo, las monjas adquirieron una nueva casa situada en el número 12 de la calle Cervantes. Se trasladaron a la nueva sede el 15 de diciembre de 1881. El 12 de mayo de 1882 murió el sacerdote Álvarez. El obispo auxiliar, Marcelo Spínola, pasó a ofrecerles asistencia espiritual hasta que hubiera algún sacerdote para ello.
El 6 de julio de 1883 Marcelo Spínola nombró director espiritual de las monjas al sacerdote José Rodríguez Soto, que antes había estado en el noviciado de los jesuitas en Murcia.
El instituto religioso que fundó consideraba a sor Ángela de la Cruz la "madre" y Josefa González la "abuelita". Estaba considerada una cristiana ejemplar. Josefa murió el 15 de agosto de 1882.
El 3 de diciembre de 1887 la comunidad de Sevilla se trasladó a una nueva sede, en la calle Alcázares, actualmente llamada Santa Ángela de la Cruz. La capilla del convento fue bendecida por el arzobispo Ceferino González.
La infanta María Luisa de Borbón, que vivía en el Palacio de San Telmo desde 1849, fue amiga íntima de sor Ángela. Cuando falleció, en 1897, sus restos fueron enviados al Monasterio de San Lorenzo de El Escorial amortajados con el hábito de las hermanas de la Cruz.
En 1890 el arzobispo Benito Sanz y Forés le pidió a sor Ángela y al sacerdote Rodríguez que consiguieran la aprobación de la Santa Sede a las reglas de la orden. El arzobispo fue nombrado cardenal y tuvo que viajar a Roma a recibir el capelo cardenalicio del papa León XIII. Le pidió a Rodríguez que le acompañase para encargarse de la aprobación de las constituciones, pero el sacerdote no pudo lograrlo.
Pilar Sánchez Arjona le pidió a sor Ángela que fundase un convento en su pueblo: Villafranca de los Barros, provincia de Badajoz, Extremadura. Como sor Ángela tenía muchas solicitudes, dijo que no podía pero que lo tendría en cuenta para el futuro. Pilar y el párroco, Inocente Guerrero, decidieron seguir con el proyecto. Expusieron a sor Ángela la necesidad que tenían y la bondad con la que las acogerían sus habitantes. Sor Ángela mandó a tres monjas para que ayudasen en el hospital, para que atendiesen a las niñas huérfanas y visitasen a los necesitados. Se arregló una casa y llegaron seis monjas más, acompañadas por sor Ángela y el sacerdote Rodríguez. La fundación del nuevo convento tuvo lugar el 8 de junio de 1890. Fue puesto bajo la protección de san Cayetano. Sor Ángela visitó este convento en varias ocasiones. Fue el primero fundado fuera de la región de Andalucía.
El 9 de abril de 1894 sor Ángela y sor Adelaida de la Cruz fueron a participar en la Peregrinación Nacional Obrera a Roma. Se hospedaron en el convento de las Esclavas del Sagrado Corazón, fundado por Rafaela del Sagrado Corazón. El día 16 de abril visitaron el sepulcro del franciscano san Benito José Labre en la Iglesia de Santa María de las Montañas, y la casa donde vivió, y pudieron contemplar sus ropas y sus libros. El 21 de abril fueron recibidas por León XIII. Le besaron el pie y el anillo. El papa le puso las manos en la cabeza varias veces a Santa Ángela en señal de bendición y le dijo que se fijase en que, en la ceremonia de la beatificación, se descorrería una cortina y aparecería en la Gloria de Bernini el retrato de Diego José de Cádiz en el momento del milagro. Adelaida estaba emocionada y fue ella la que tomó la palabra. Le dijo que el instituto pediría por tres cosas: el triunfo de la Iglesia, el papa y el cardenal allí presente y por la aprobación de la regla. El papa lo aprobó todo sonriente y les preguntó qué comían, dónde dormían y que obras de caridad ejercitaban. Adelaida le contó todo. El papa se mostró satisfecho, bendijo al instituto y las bendijo a las dos. El 22 de abril asistieron a la beatificación de Juan de Ávila y Diego José de Cádiz. En Roma, sor Ángela también conoció al arzobispo Rafael Merry del Val. Regresaron a Sevilla el 1 de mayo.
El 24 de octubre de 1895 se fundó el convento de Arjona, que fue puesto bajo la protección de San Miguel Arcángel. Contó con el apoyo del sacerdote Tarín y de Rafaela Cobo.
El 10 de diciembre de 1898 León XIII firmó un «Decreto de Alabanza» de la Compañía de la Cruz. El arzobispo tradujo el decreto del latín al castellano y se lo entregó a la Compañía de la Cruz. Esto fue celebrado en la Casa Madre con la exposición del Santísimo Sacramento y el canto del Te Deum. De todos los conventos llegaron cartas expresando su alegría por el suceso. 101 San Pío X aprobó este instituto religioso el 25 de junio de 1904. Para la aprobación pontificia, se suprimió el cargo del director espiritual, pero por entonces, sor Ángela ya había adquirido el don del consejo.
En el 1900, Fernando Armero y su esposa Inés quisieron que se fundase un convento de las hermanas de la Cruz en Fuentes de Andalucía, provincia de Sevilla. Este deseo se mantuvo en Dolores Armero Benjumea. Las monjas se instalaron en un edificio de nueva construcción. La inauguración tuvo lugar el 23 de septiembre de 1904, en presencia de sor Ángela. Se nombraron como protectores a san Félix de Cantalicio y al beato Diego José de Cádiz. 103 Sor Ángela se mantuvo en contacto con este convento con su correspondencia. En una de sus cartas a este convento, del 9 de octubre de 1921, decía:
También está el reino de Dios en nosotras [Cfr. Lucas 17:21] cuando con tanto celo practicamos las obras de caridad, no buscando en ellas más que cumplir con nuestra misión, dar gusto a nuestro Padre celestial y buscar almas que le amen y le sirvan, llenándonos de alegría cuando vemos a los que no conocían a Dios que empiezan a conocerle y amarle.
El 11 de mayo de 1908 tuvo lugar un capítulo general en el que se eligió a sor Ángela superiora general.
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Con los escritos de sor Ángela, el sacerdote Álvarez elaboró una publicación de las reglas. Sor Ángela entregó a cada monja un ejemplar. 81 Estas fueron aprobadas por el arzobispo Lluch el 8 de mayo de 1879.
El 15 de abril de 1880 siete monjas, acompañadas por sor Ángela y el sacerdote Álvarez, fundaron un convento en Carmona. Fue puesto bajo la protección de san Juan de Dios. Para la inauguración, se celebró una misa solemne en la Iglesia del Salvador y luego se llevó el Santísimo Sacramento a la capilla del convento.
En agosto de 1880 Lluch comunicó a Marcelo Spínola su nombramiento como obispo auxiliar de Sevilla, siendo un colaborador de las hermanas.
Gracias a las donaciones de varios benefactores, entre los cuales estaba el arzobispo, las monjas adquirieron una nueva casa situada en el número 12 de la calle Cervantes. Se trasladaron a la nueva sede el 15 de diciembre de 1881. El 12 de mayo de 1882 murió el sacerdote Álvarez. El obispo auxiliar, Marcelo Spínola, pasó a ofrecerles asistencia espiritual hasta que hubiera algún sacerdote para ello.
El 6 de julio de 1883 Marcelo Spínola nombró director espiritual de las monjas al sacerdote José Rodríguez Soto, que antes había estado en el noviciado de los jesuitas en Murcia.
El instituto religioso que fundó consideraba a sor Ángela de la Cruz la "madre" y Josefa González la "abuelita". Estaba considerada una cristiana ejemplar. Josefa murió el 15 de agosto de 1882.
El 3 de diciembre de 1887 la comunidad de Sevilla se trasladó a una nueva sede, en la calle Alcázares, actualmente llamada Santa Ángela de la Cruz. La capilla del convento fue bendecida por el arzobispo Ceferino González.
La infanta María Luisa de Borbón, que vivía en el Palacio de San Telmo desde 1849, fue amiga íntima de sor Ángela. Cuando falleció, en 1897, sus restos fueron enviados al Monasterio de San Lorenzo de El Escorial amortajados con el hábito de las hermanas de la Cruz.
En 1890 el arzobispo Benito Sanz y Forés le pidió a sor Ángela y al sacerdote Rodríguez que consiguieran la aprobación de la Santa Sede a las reglas de la orden. El arzobispo fue nombrado cardenal y tuvo que viajar a Roma a recibir el capelo cardenalicio del papa León XIII. Le pidió a Rodríguez que le acompañase para encargarse de la aprobación de las constituciones, pero el sacerdote no pudo lograrlo.
Pilar Sánchez Arjona le pidió a sor Ángela que fundase un convento en su pueblo: Villafranca de los Barros, provincia de Badajoz, Extremadura. Como sor Ángela tenía muchas solicitudes, dijo que no podía pero que lo tendría en cuenta para el futuro. Pilar y el párroco, Inocente Guerrero, decidieron seguir con el proyecto. Expusieron a sor Ángela la necesidad que tenían y la bondad con la que las acogerían sus habitantes. Sor Ángela mandó a tres monjas para que ayudasen en el hospital, para que atendiesen a las niñas huérfanas y visitasen a los necesitados. Se arregló una casa y llegaron seis monjas más, acompañadas por sor Ángela y el sacerdote Rodríguez. La fundación del nuevo convento tuvo lugar el 8 de junio de 1890. Fue puesto bajo la protección de san Cayetano. Sor Ángela visitó este convento en varias ocasiones. Fue el primero fundado fuera de la región de Andalucía.
El 9 de abril de 1894 sor Ángela y sor Adelaida de la Cruz fueron a participar en la Peregrinación Nacional Obrera a Roma. Se hospedaron en el convento de las Esclavas del Sagrado Corazón, fundado por Rafaela del Sagrado Corazón. El día 16 de abril visitaron el sepulcro del franciscano san Benito José Labre en la Iglesia de Santa María de las Montañas, y la casa donde vivió, y pudieron contemplar sus ropas y sus libros. El 21 de abril fueron recibidas por León XIII. Le besaron el pie y el anillo. El papa le puso las manos en la cabeza varias veces a Santa Ángela en señal de bendición y le dijo que se fijase en que, en la ceremonia de la beatificación, se descorrería una cortina y aparecería en la Gloria de Bernini el retrato de Diego José de Cádiz en el momento del milagro. Adelaida estaba emocionada y fue ella la que tomó la palabra. Le dijo que el instituto pediría por tres cosas: el triunfo de la Iglesia, el papa y el cardenal allí presente y por la aprobación de la regla. El papa lo aprobó todo sonriente y les preguntó qué comían, dónde dormían y que obras de caridad ejercitaban. Adelaida le contó todo. El papa se mostró satisfecho, bendijo al instituto y las bendijo a las dos. El 22 de abril asistieron a la beatificación de Juan de Ávila y Diego José de Cádiz. En Roma, sor Ángela también conoció al arzobispo Rafael Merry del Val. Regresaron a Sevilla el 1 de mayo.
El 24 de octubre de 1895 se fundó el convento de Arjona, que fue puesto bajo la protección de San Miguel Arcángel. Contó con el apoyo del sacerdote Tarín y de Rafaela Cobo.
El 10 de diciembre de 1898 León XIII firmó un «Decreto de Alabanza» de la Compañía de la Cruz. El arzobispo tradujo el decreto del latín al castellano y se lo entregó a la Compañía de la Cruz. Esto fue celebrado en la Casa Madre con la exposición del Santísimo Sacramento y el canto del Te Deum. De todos los conventos llegaron cartas expresando su alegría por el suceso. 101 San Pío X aprobó este instituto religioso el 25 de junio de 1904. Para la aprobación pontificia, se suprimió el cargo del director espiritual, pero por entonces, sor Ángela ya había adquirido el don del consejo.
En el 1900, Fernando Armero y su esposa Inés quisieron que se fundase un convento de las hermanas de la Cruz en Fuentes de Andalucía, provincia de Sevilla. Este deseo se mantuvo en Dolores Armero Benjumea. Las monjas se instalaron en un edificio de nueva construcción. La inauguración tuvo lugar el 23 de septiembre de 1904, en presencia de sor Ángela. Se nombraron como protectores a san Félix de Cantalicio y al beato Diego José de Cádiz. 103 Sor Ángela se mantuvo en contacto con este convento con su correspondencia. En una de sus cartas a este convento, del 9 de octubre de 1921, decía:
También está el reino de Dios en nosotras [Cfr. Lucas 17:21] cuando con tanto celo practicamos las obras de caridad, no buscando en ellas más que cumplir con nuestra misión, dar gusto a nuestro Padre celestial y buscar almas que le amen y le sirvan, llenándonos de alegría cuando vemos a los que no conocían a Dios que empiezan a conocerle y amarle.
El 11 de mayo de 1908 tuvo lugar un capítulo general en el que se eligió a sor Ángela superiora general.
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