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La Santa Sede aprobó las reglas el 14 de julio de 1908.
En 1902 sor Pilar, superiora del convento de Villafranca, ya había comunicado a sor Ángela que en Zalamea de la Serena, provincia de Badajoz, había mucho interés en que se fundase un convento de la Compañía de la Cruz. La fundación fue realizada en 23 de junio de 1905, en presencia de sor Ángela, con siete monjas. El convento fue puesto bajo la protección de san Antonio de Padua, por ser el día de su santo.
El 31 de agosto de 1909 se fundó el convento de Sanlúcar de Barrameda, provincia de Cádiz. Se hizo por recomendación del sacerdote Tarín y con la ayuda de Francisco Picazo, que puso los medios materiales. Ese día, se celebró una misa en la iglesia de los escolapios y, posteriormente, se dirigieron a la capilla de aquel convento, donde comulgaron y dejaron el Santísimo Sacramento en el Sagrario.
El 10 de agosto de 1913 fundaron el convento de Escacena del Campo, provincia de Huelva. Lo hicieron por la petición de Teresa Escobar. Fue fundado con siete monjas y puesto bajo la protección del Sagrado Corazón de Jesús. Sor Ángela acudió a la fundación y lo visitó tres veces.
El 15 de marzo de 1910 se fundó el convento de Huelva.
El 26 de julio de 1913 se fundó el convento de Peñaflor, provincia de Sevilla. 105 Los franciscanos fundaron un convento en Sierra Morena en 1492 y en el siglo XVIII se trasladaron a Peñaflor. Este convento fue exclaustrado y, en 1913, las hermanas de la Cruz se instalaron en él. En 1970 las monjas se trasladaron a otra sede, en la calle Francisco Ruiz Muñoz.
El 10 de junio de 1916 tuvo lugar otro capítulo general en el que reeligieron a sor Ángela como superiora general.
El 16 de julio de 1920 se fundó, con la asistencia de sor Ángela, el convento de Montellano, provincia de Sevilla, con siete monjas. Fue fundado en una casa comprada por la Compañía de la Cruz a José Ruiz Ramos por 7.900 pesetas. Se puso bajo la protección del Purísimo Corazón de María.
El 31 de julio de 1922 tuvo lugar otro capítulo general. El arzobispo Ilundain delegó, para presidirlo, en el vicario general para las religiosas, Antonio Lorán. En él se reeligió a sor Ángela como superiora general y, como su vicaria, se eligió a sor Corazón de María.
El 9 de octubre de 1923 se fundó el convento de Torreperogil, provincia de Jaén. Sor Ángela, que tuvo gran interés en esta fundación, fue con otras monjas que formarían la comunidad de Sevilla a Baeza en tren y, luego, en coche hasta este pueblo. Se puso bajo la protección de san Diego de Alcalá.
En Écija había un gran interés en que se fundase un convento de la Compañía, sobre todo por parte de Emilio Muñoz, Pastora Gálvez y María Teresa Aguilar. Fue fundado el 17 de septiembre de 1924, en presencia de sor Ángela, con ocho monjas. En el evento, dio un sermón el párroco de la Iglesia de San Pedro de Sevilla. La fundación tuvo lugar en un edificio que había sido un convento de los capuchinos desde 1629 hasta la desamortización del siglo XIX. El retablo mayor de esta iglesia se compone de un conjunto de pinturas, un tabernáculo neoclásico que contiene el Sagrario, un camarín con la Divina Pastora y las imágenes de Sagrado Corazón de Jesús y San José.
El obispo de Málaga, san Manuel González, le pidió a sor Ángela que instalase un convento de la Compañía de la Cruz en Málaga para atender a los necesitados. Como no tenían medios para eso, les ofreció a las monjas la planta baja del Palacio Episcopal, donde se instalaron en 1924. Santa Ángela de la Cruz y Manuel González se escribieron varias cartas y se visitaron en varias ocasiones.
El 29 de abril de 1925 se fundó el convento de El Cerro de Andévalo, provincia de Huelva, con cinco monjas. El jesuita Juan Antonio Domínguez costeó la fundación, en cumplimiento de la voluntad de su difunto padre. Sor Ángela no pudo asistir, porque estaba anciana y el médico le aconsejó que no viajase. También mantuvo correspondencia con esta comunidad. Este convento se puso bajo la protección de los Sagrados Corazones.
El 25 de octubre de 1925 se fundó el convento de Ronda, 105 provincia de Málaga. Los que aportaron los medios fueron los marqueses de Salvatierra. A la fundación asistió sor Ángela y el obispo san Manuel González. El obispo, llamado el Apóstol de la Eucaristía, bendijo la capilla y situó en la misma el Santísimo Sacramento. Se puso bajo la protección de san Rafael y santa Ana.
El 9 de abril de 1926 se fundó el convento de Estepa. Se hizo con los medios proporcionados por Antonio Álvarez Sobrevilla y su esposa, que después siguieron costeando mejoras. Se puso bajo la protección de la Virgen de los Ángeles. Durante la inauguración, sor Ángela se encontró indispuesta y no pudo regresar a Sevilla el día previsto. Las monjas rezaron por su curación, que finalmente tuvo lugar, aunque el médico le dijo que no viajase más. Por esto, Estepa fue la última fundación en la que participó personalmente.
En una carta de 1927 escribió que muchos que habían presenciado el cuidado que realizaban a los enfermos se habían convertido y puesto en gracia de Dios.
En 1928 tuvo lugar otro capítulo general, en el que por razones de salud, cesó en su cargo de superiora general. Para esto, fue elegida sor Gloria, aunque sor Ángela continuó siendo "superiora general honoraria".
En 1929 tuvo lugar en Sevilla el Congreso Mariano Hispano-Americano. El obispo Narciso de Estenaga, prior de las órdenes militares de España, que había acudido a Sevilla para este congreso, tenía muchas ganas de conocer a sor Ángela. Al llegar a la Casa Madre le puso a la santa su anillo episcopal en el dedo meñique y le dijo que no se lo quitase en toda la visita. Cuando se marchó, cogió el anillo y lo besó, como si se tratase de una reliquia de manos de la santa.
El convento de Málaga fue fundado el 25 de marzo de 1931.
En 1931 se proclamó la II República Española y tuvieron lugar asaltos e incendios de iglesias y conventos. Las hermanas de la Cruz de Sevilla no fueron molestadas. Sin embargo, el 11 de mayo quemaron el Palacio Episcopal de Málaga y el obispo san Manuel González y las monjas que allí se encontraban tuvieron que marcharse. Sor Ángela escribió a las monjas de los distintos pueblos una carta que decía:
Pensarán que las tengo olvidadas; al contrario, ahora las tengo presentes, con tantos acontecimientos tristes y desagradables. […] ¡Qué hermoso es el amor fraterno y qué hermoso el espíritu de hermana de la Cruz en lo próspero y en lo adverso […]!
Capilla de Santa Ángela de la Cruz. Bajo el altar se encuentra expuesto el cuerpo de Santa Ángela. A la derecha, está la tumba de Santa María de la Purísima. En el retablo está la Virgen de la Salud de Iglesia de Santa Lucía. Tiene en sus manos una corona y una cruz, para lucir tal y como fue contemplada por Santa Ángela en una visión interior. Casa Madre de las Hermanas de la Cruz. Sevilla.
Falleció el 2 de marzo de 1932 como consecuencia de un accidente cerebrovascular, en olor de santidad. Su fallecimiento fue lamentado por multitudes. El cuerpo estuvo expuesto en la Casa Madre y, entre el miércoles y el sábado, pasaron para verla entre 60.000 y 70.000 personas. El instituto religioso tenía una autorización de 1912 para realizar entierros en la capilla del convento, pero las Cortes de la II República habían anulado este tipo de privilegios. El alcalde de Sevilla logró la autorización del ministro de la Gobernación para esto, atendiendo al reconocimiento del pueblo hacia esta persona. Un telegrama del nuncio al arzobispo de Sevilla informó de la autorización del Ministerio de la Gobernación, añadiendo además un pésame y un comentario sobre sus plegarias por este suceso. En el entierro estuvieron el cardenal Ilundain, numerosas personalidades y las autoridades municipales. En el momento de depositar su ataúd en la cripta, un obrero puso un ramo de claveles que había comprado. Su cuerpo permaneció incorrupto a pesar de no haber sido embalsamado.
El 29 de octubre de 1982, en una ceremonia presidida por el arzobispo Carlos Amigo Vallejo, el cuerpo fue trasladado de la cripta de la iglesia a otro sepulcro para que su cuerpo incorrupto pudiera ser venerado por los fieles.
La Santa Sede aprobó las reglas el 14 de julio de 1908.
En 1902 sor Pilar, superiora del convento de Villafranca, ya había comunicado a sor Ángela que en Zalamea de la Serena, provincia de Badajoz, había mucho interés en que se fundase un convento de la Compañía de la Cruz. La fundación fue realizada en 23 de junio de 1905, en presencia de sor Ángela, con siete monjas. El convento fue puesto bajo la protección de san Antonio de Padua, por ser el día de su santo.
El 31 de agosto de 1909 se fundó el convento de Sanlúcar de Barrameda, provincia de Cádiz. Se hizo por recomendación del sacerdote Tarín y con la ayuda de Francisco Picazo, que puso los medios materiales. Ese día, se celebró una misa en la iglesia de los escolapios y, posteriormente, se dirigieron a la capilla de aquel convento, donde comulgaron y dejaron el Santísimo Sacramento en el Sagrario.
El 10 de agosto de 1913 fundaron el convento de Escacena del Campo, provincia de Huelva. Lo hicieron por la petición de Teresa Escobar. Fue fundado con siete monjas y puesto bajo la protección del Sagrado Corazón de Jesús. Sor Ángela acudió a la fundación y lo visitó tres veces.
El 15 de marzo de 1910 se fundó el convento de Huelva.
El 26 de julio de 1913 se fundó el convento de Peñaflor, provincia de Sevilla. 105 Los franciscanos fundaron un convento en Sierra Morena en 1492 y en el siglo XVIII se trasladaron a Peñaflor. Este convento fue exclaustrado y, en 1913, las hermanas de la Cruz se instalaron en él. En 1970 las monjas se trasladaron a otra sede, en la calle Francisco Ruiz Muñoz.
El 10 de junio de 1916 tuvo lugar otro capítulo general en el que reeligieron a sor Ángela como superiora general.
El 16 de julio de 1920 se fundó, con la asistencia de sor Ángela, el convento de Montellano, provincia de Sevilla, con siete monjas. Fue fundado en una casa comprada por la Compañía de la Cruz a José Ruiz Ramos por 7.900 pesetas. Se puso bajo la protección del Purísimo Corazón de María.
El 31 de julio de 1922 tuvo lugar otro capítulo general. El arzobispo Ilundain delegó, para presidirlo, en el vicario general para las religiosas, Antonio Lorán. En él se reeligió a sor Ángela como superiora general y, como su vicaria, se eligió a sor Corazón de María.
El 9 de octubre de 1923 se fundó el convento de Torreperogil, provincia de Jaén. Sor Ángela, que tuvo gran interés en esta fundación, fue con otras monjas que formarían la comunidad de Sevilla a Baeza en tren y, luego, en coche hasta este pueblo. Se puso bajo la protección de san Diego de Alcalá.
En Écija había un gran interés en que se fundase un convento de la Compañía, sobre todo por parte de Emilio Muñoz, Pastora Gálvez y María Teresa Aguilar. Fue fundado el 17 de septiembre de 1924, en presencia de sor Ángela, con ocho monjas. En el evento, dio un sermón el párroco de la Iglesia de San Pedro de Sevilla. La fundación tuvo lugar en un edificio que había sido un convento de los capuchinos desde 1629 hasta la desamortización del siglo XIX. El retablo mayor de esta iglesia se compone de un conjunto de pinturas, un tabernáculo neoclásico que contiene el Sagrario, un camarín con la Divina Pastora y las imágenes de Sagrado Corazón de Jesús y San José.
El obispo de Málaga, san Manuel González, le pidió a sor Ángela que instalase un convento de la Compañía de la Cruz en Málaga para atender a los necesitados. Como no tenían medios para eso, les ofreció a las monjas la planta baja del Palacio Episcopal, donde se instalaron en 1924. Santa Ángela de la Cruz y Manuel González se escribieron varias cartas y se visitaron en varias ocasiones.
El 29 de abril de 1925 se fundó el convento de El Cerro de Andévalo, provincia de Huelva, con cinco monjas. El jesuita Juan Antonio Domínguez costeó la fundación, en cumplimiento de la voluntad de su difunto padre. Sor Ángela no pudo asistir, porque estaba anciana y el médico le aconsejó que no viajase. También mantuvo correspondencia con esta comunidad. Este convento se puso bajo la protección de los Sagrados Corazones.
El 25 de octubre de 1925 se fundó el convento de Ronda, 105 provincia de Málaga. Los que aportaron los medios fueron los marqueses de Salvatierra. A la fundación asistió sor Ángela y el obispo san Manuel González. El obispo, llamado el Apóstol de la Eucaristía, bendijo la capilla y situó en la misma el Santísimo Sacramento. Se puso bajo la protección de san Rafael y santa Ana.
El 9 de abril de 1926 se fundó el convento de Estepa. Se hizo con los medios proporcionados por Antonio Álvarez Sobrevilla y su esposa, que después siguieron costeando mejoras. Se puso bajo la protección de la Virgen de los Ángeles. Durante la inauguración, sor Ángela se encontró indispuesta y no pudo regresar a Sevilla el día previsto. Las monjas rezaron por su curación, que finalmente tuvo lugar, aunque el médico le dijo que no viajase más. Por esto, Estepa fue la última fundación en la que participó personalmente.
En una carta de 1927 escribió que muchos que habían presenciado el cuidado que realizaban a los enfermos se habían convertido y puesto en gracia de Dios.
En 1928 tuvo lugar otro capítulo general, en el que por razones de salud, cesó en su cargo de superiora general. Para esto, fue elegida sor Gloria, aunque sor Ángela continuó siendo "superiora general honoraria".
En 1929 tuvo lugar en Sevilla el Congreso Mariano Hispano-Americano. El obispo Narciso de Estenaga, prior de las órdenes militares de España, que había acudido a Sevilla para este congreso, tenía muchas ganas de conocer a sor Ángela. Al llegar a la Casa Madre le puso a la santa su anillo episcopal en el dedo meñique y le dijo que no se lo quitase en toda la visita. Cuando se marchó, cogió el anillo y lo besó, como si se tratase de una reliquia de manos de la santa.
El convento de Málaga fue fundado el 25 de marzo de 1931.
En 1931 se proclamó la II República Española y tuvieron lugar asaltos e incendios de iglesias y conventos. Las hermanas de la Cruz de Sevilla no fueron molestadas. Sin embargo, el 11 de mayo quemaron el Palacio Episcopal de Málaga y el obispo san Manuel González y las monjas que allí se encontraban tuvieron que marcharse. Sor Ángela escribió a las monjas de los distintos pueblos una carta que decía:
Pensarán que las tengo olvidadas; al contrario, ahora las tengo presentes, con tantos acontecimientos tristes y desagradables. […] ¡Qué hermoso es el amor fraterno y qué hermoso el espíritu de hermana de la Cruz en lo próspero y en lo adverso […]!
Capilla de Santa Ángela de la Cruz. Bajo el altar se encuentra expuesto el cuerpo de Santa Ángela. A la derecha, está la tumba de Santa María de la Purísima. En el retablo está la Virgen de la Salud de Iglesia de Santa Lucía. Tiene en sus manos una corona y una cruz, para lucir tal y como fue contemplada por Santa Ángela en una visión interior. Casa Madre de las Hermanas de la Cruz. Sevilla.
Falleció el 2 de marzo de 1932 como consecuencia de un accidente cerebrovascular, en olor de santidad. Su fallecimiento fue lamentado por multitudes. El cuerpo estuvo expuesto en la Casa Madre y, entre el miércoles y el sábado, pasaron para verla entre 60.000 y 70.000 personas. El instituto religioso tenía una autorización de 1912 para realizar entierros en la capilla del convento, pero las Cortes de la II República habían anulado este tipo de privilegios. El alcalde de Sevilla logró la autorización del ministro de la Gobernación para esto, atendiendo al reconocimiento del pueblo hacia esta persona. Un telegrama del nuncio al arzobispo de Sevilla informó de la autorización del Ministerio de la Gobernación, añadiendo además un pésame y un comentario sobre sus plegarias por este suceso. En el entierro estuvieron el cardenal Ilundain, numerosas personalidades y las autoridades municipales. En el momento de depositar su ataúd en la cripta, un obrero puso un ramo de claveles que había comprado. Su cuerpo permaneció incorrupto a pesar de no haber sido embalsamado.
El 29 de octubre de 1982, en una ceremonia presidida por el arzobispo Carlos Amigo Vallejo, el cuerpo fue trasladado de la cripta de la iglesia a otro sepulcro para que su cuerpo incorrupto pudiera ser venerado por los fieles.