Los restos más antiguos que el hombre ha dejado en las tierras que en la actualidad forman este término municipal pertenecen al Paleolítico Superior, en la Herradilla y el Tesoro, pero es a partir de la Edad del Bronce cuando vemos poblados fortificados en los cerros de la Peraleja, del Castillete y del Pajazo y en el Mogorrito. Es mayor la presencia ibérica, con
las cuevas-
santuario en el Puntal del
Horno Ciego y la
Cueva Santa, y poblados en el Carrascal, los
Almendros, los Pocicos, los Tollos del Moluengo y la
sierra del Rubial. De época
romana se conocen las
ruinas de villas rústicas en
Casa Zapata y los Llanos de Arriba.[2]
En 1747 el municipio consiguió independizarse de Requena tras el pago de 90.000 reales, lo que conllevó asimismo un cambio de denominación, ya que hasta entonces se conocía como Villargordo de Requena.[2] Durante la Guerra de la Independencia Española Villargordo padeció en gran medida las acciones bélicas, hasta el punto de quedar prácticamente despoblado tras batallas como la del Pajazo.[2]
Hasta comienzos del siglo XIX perteneció a la provincia de
Cuenca hasta 1851 no entró dentro de la jurisdicción provincial de
Valencia, ya que en 1833, por haber pertenecido al reino de Castilla, quedó enmarcada, como el resto de la comarca, en la de Cuenca.